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| 研究背景
光子雪崩（Photon Avalanche, PA）是一类发生于镧系离子掺杂体系中的独特非线性光学过程，其核心机制是能量正反馈循环。这一机制赋予材料极为陡峭的激发功率–发光强度响应关系，使得极微弱的泵浦扰动或环境变化，也能诱发发光强度的显著突变，从而展现出超灵敏的非线性光学行为。凭借这一特性，光子雪崩在低成本超分辨成像、超灵敏光学传感和多物理场探测等应用中展现出巨大潜力。
为了实现高性能的光学应用，发展具备高阶光学非线性响应的材料体系至关重要。光子雪崩过程作为一种高度非线性的发光机制，其行为受多种发光动力学过程的协同调控，涵盖雪崩离子的吸收能力、交叉弛豫效率以及激发态能量耗散动力学等关键因素。其中，交叉弛豫在维持激发态粒子积累和正反馈循环中起到核心作用。尽管镧系离子的4f内壳层跃迁受到宇称禁戒的限制，但在低对称性的晶体场环境中，这一禁戒可被显著削弱，从而提升跃迁概率。因此，晶体场调控能够有效调节电偶极相互作用的耦合强度，从而影响离子间能量传递的效率，在构建高效雪崩体系中具有重要潜力。
在此背景下，新加坡国立大学刘小钢院士团队联合厦门大学梁亮亮教授团队，在Nature期刊上发表了题为「Optical nonlinearities in excess of 500 through sublattice reconstruction」的突破性研究成果。该研究通过调控纳米颗粒内部的晶格结构，在雪崩离子网络中诱导出显著的晶体场畸变，从而提升离子间的交叉弛豫速率。依托这一结构调控策略，研究团队成功实现了超过500阶的光学非线性响应，刷新了光子雪崩材料的性能纪录，标志着非线性光学材料设计进入以晶体结构工程为核心的新阶段。
研究团队进一步展示了其构建的超高非线性光子雪崩纳米晶在单光束远场三维超分辨成像中的卓越性能。无需依赖复杂的多光束系统，即可实现横向33 nm（约为波长的1/33）和轴向80 nm（约为波长的1/13）的空间分辨率，显著突破衍射极限。更具前瞻性的是，团队在实验中首次揭示了雪崩纳米晶内部的区域响应分化效应，即不同空间位置（如中心与边缘）在光子雪崩响应特性上表现出显著差异。综合上述多种独特性质，团队基于光子雪崩超分辨荧光成像实现了有效成像尺寸远小于纳米晶本身物理尺寸的突破。该现象不仅为深入理解雪崩过程中能量传递与激发粒子分布的内部动力学机制提供了新的视角，也展示了一种基于粒子内部分区响应差异的成像新策略，有望突破传统探针尺寸对分辨率的限制。
| 研究亮点
1. 搭建了适用于光子雪崩效应研究的高性能测试平台，采用高度集成的自动化架构，涵盖基于伺服电机的精密激光功率控制、三维压电位移台定位、基于门控单光子探测的高时间精度荧光信号采集等多个模块，实现了对非线性光学响应的高效可靠采集与分析。
2. 以离子半径更小、原子质量更大的Lu3+离子替代Y3+离子，有效调控晶体内空位与离子的排布倾向，引入局部晶体场畸变，有效加速了光子雪崩过程中的关键交叉弛豫过程。该策略使得27-nm纳米颗粒的光学非线性从40提升至156，雪崩响应时间显著缩短至8.5毫秒，较传统核壳结构纳米晶缩短近70倍，展现出优异的快速响应特性。在单束连续波激光扫描成像系统中，该材料实现了横向33 nm（约为波长的1/33）、轴向80 nm（约为波长的1/13）的空间分辨率，成像信噪比大于20，定位精度高达0.36 nm, 展示出在低成本超分辨成像的应用潜力。
3. 通过扩展光子雪崩正反馈网络，研究团队在直径为176 nm的NaLuF4:Tm纳米盘中首次实现了超过500阶的光学非线性，刷新了室温条件下光子雪崩非线性材料的性能纪录。同时，首次揭示了激光扫描过程中，光子雪崩在单个纳米粒子内部存在区域响应差异：与中心区域相比，边缘区域的非线性阶数显著降低，激发阈值显著升高。基于此，纳米样品展现出“成像尺寸小于物理尺寸”的现象，揭示了光子雪崩非线性发光过程在空间尺度上的响应异质性。
| 图文解读
图1 | 通过亚晶格重构提升光子雪崩非线性。
图2 | 亚晶格重构诱导晶体场畸变的机理研究。
图3 | 基于超高阶光学非线性的远场超分辨单颗粒成像。
图4 | 单个光子雪崩纳米盘内观察区域分化效应。
| 总结展望
本研究通过调控局部晶体场环境，有效加速了光子雪崩过程中关键的交叉弛豫过程，进而实现了极高阶的光学非线性响应。这一突破性进展不仅显著提升了远场单光束超分辨成像性能，也为激光光子学、超灵敏光学传感和探测、芯片级光信号调控、纳米制造与量子光学等多个前沿领域构建了坚实的基础。展望未来，构建兼具小尺寸及单颗粒尺度上高度均质性的超高非线性光子雪崩纳米材料，将成为推动其在超分辨成像领域深入应用的关键因素。与此同时，实现该类材料与先进光学技术的高效耦合，也将是进一步释放其潜力、加速非线性光子雪崩材料技术落地的重要方向。更为重要的是，稀土光子雪崩荧光材料因其独特的发光行为或将成为解决光子学领域诸多重要问题的有力工具。
原文链接：
Optical Nonlinearities in Excess of 500 through Sublattice Reconstruction
Jiaye Chen#, Chang Liu#, Shibo Xi, Shengdong Tan, Qian He, Liangliang Liang*, Xiaogang Liu*
Nature, 2025, DOI: 10.1038/s41586-025-09164-y
https://www.nature.com/articles/s41586-025-09164-y
| 研究背景
光子雪崩（Photon Avalanche, PA）是一类发生于镧系离子掺杂体系中的独特非线性光学过程，其核心机制是能量正反馈循环。这一机制赋予材料极为陡峭的激发功率–发光强度响应关系，使得极微弱的泵浦扰动或环境变化，也能诱发发光强度的显著突变，从而展现出超灵敏的非线性光学行为。凭借这一特性，光子雪崩在低成本超分辨成像、超灵敏光学传感和多物理场探测等应用中展现出巨大潜力。
为了实现高性能的光学应用，发展具备高阶光学非线性响应的材料体系至关重要。光子雪崩过程作为一种高度非线性的发光机制，其行为受多种发光动力学过程的协同调控，涵盖雪崩离子的吸收能力、交叉弛豫效率以及激发态能量耗散动力学等关键因素。其中，交叉弛豫在维持激发态粒子积累和正反馈循环中起到核心作用。尽管镧系离子的4f内壳层跃迁受到宇称禁戒的限制，但在低对称性的晶体场环境中，这一禁戒可被显著削弱，从而提升跃迁概率。因此，晶体场调控能够有效调节电偶极相互作用的耦合强度，从而影响离子间能量传递的效率，在构建高效雪崩体系中具有重要潜力。
在此背景下，新加坡国立大学刘小钢院士团队联合厦门大学梁亮亮教授团队，在Nature期刊上发表了题为「Optical nonlinearities in excess of 500 through sublattice reconstruction」的突破性研究成果。该研究通过调控纳米颗粒内部的晶格结构，在雪崩离子网络中诱导出显著的晶体场畸变，从而提升离子间的交叉弛豫速率。依托这一结构调控策略，研究团队成功实现了超过500阶的光学非线性响应，刷新了光子雪崩材料的性能纪录，标志着非线性光学材料设计进入以晶体结构工程为核心的新阶段。
研究团队进一步展示了其构建的超高非线性光子雪崩纳米晶在单光束远场三维超分辨成像中的卓越性能。无需依赖复杂的多光束系统，即可实现横向33 nm（约为波长的1/33）和轴向80 nm（约为波长的1/13）的空间分辨率，显著突破衍射极限。更具前瞻性的是，团队在实验中首次揭示了雪崩纳米晶内部的区域响应分化效应，即不同空间位置（如中心与边缘）在光子雪崩响应特性上表现出显著差异。综合上述多种独特性质，团队基于光子雪崩超分辨荧光成像实现了有效成像尺寸远小于纳米晶本身物理尺寸的突破。该现象不仅为深入理解雪崩过程中能量传递与激发粒子分布的内部动力学机制提供了新的视角，也展示了一种基于粒子内部分区响应差异的成像新策略，有望突破传统探针尺寸对分辨率的限制。
| 研究亮点
1. 搭建了适用于光子雪崩效应研究的高性能测试平台，采用高度集成的自动化架构，涵盖基于伺服电机的精密激光功率控制、三维压电位移台定位、基于门控单光子探测的高时间精度荧光信号采集等多个模块，实现了对非线性光学响应的高效可靠采集与分析。
2. 以离子半径更小、原子质量更大的Lu3+离子替代Y3+离子，有效调控晶体内空位与离子的排布倾向，引入局部晶体场畸变，有效加速了光子雪崩过程中的关键交叉弛豫过程。该策略使得27-nm纳米颗粒的光学非线性从40提升至156，雪崩响应时间显著缩短至8.5毫秒，较传统核壳结构纳米晶缩短近70倍，展现出优异的快速响应特性。在单束连续波激光扫描成像系统中，该材料实现了横向33 nm（约为波长的1/33）、轴向80 nm（约为波长的1/13）的空间分辨率，成像信噪比大于20，定位精度高达0.36 nm, 展示出在低成本超分辨成像的应用潜力。
3. 通过扩展光子雪崩正反馈网络，研究团队在直径为176 nm的NaLuF4:Tm纳米盘中首次实现了超过500阶的光学非线性，刷新了室温条件下光子雪崩非线性材料的性能纪录。同时，首次揭示了激光扫描过程中，光子雪崩在单个纳米粒子内部存在区域响应差异：与中心区域相比，边缘区域的非线性阶数显著降低，激发阈值显著升高。基于此，纳米样品展现出“成像尺寸小于物理尺寸”的现象，揭示了光子雪崩非线性发光过程在空间尺度上的响应异质性。
| 图文解读
图1 | 通过亚晶格重构提升光子雪崩非线性。
图2 | 亚晶格重构诱导晶体场畸变的机理研究。
图3 | 基于超高阶光学非线性的远场超分辨单颗粒成像。
图4 | 单个光子雪崩纳米盘内观察区域分化效应。
| 总结展望
本研究通过调控局部晶体场环境，有效加速了光子雪崩过程中关键的交叉弛豫过程，进而实现了极高阶的光学非线性响应。这一突破性进展不仅显著提升了远场单光束超分辨成像性能，也为激光光子学、超灵敏光学传感和探测、芯片级光信号调控、纳米制造与量子光学等多个前沿领域构建了坚实的基础。展望未来，构建兼具小尺寸及单颗粒尺度上高度均质性的超高非线性光子雪崩纳米材料，将成为推动其在超分辨成像领域深入应用的关键因素。与此同时，实现该类材料与先进光学技术的高效耦合，也将是进一步释放其潜力、加速非线性光子雪崩材料技术落地的重要方向。更为重要的是，稀土光子雪崩荧光材料因其独特的发光行为或将成为解决光子学领域诸多重要问题的有力工具。
原文链接：
Optical Nonlinearities in Excess of 500 through Sublattice Reconstruction
Jiaye Chen#, Chang Liu#, Shibo Xi, Shengdong Tan, Qian He, Liangliang Liang*, Xiaogang Liu*
Nature, 2025, DOI: 10.1038/s41586-025-09164-y
https://www.nature.com/articles/s41586-025-09164-y
